2023-06-06
单原子催化剂（single atom catalysts，SACs）因其尺寸效应和独特的金属-载体相互作用所带来的高选择性和高活性，已在众多电催化系统中得到广泛研究。与此同时，碳材料得益于其本征高电导性及可用于锚定单原子的部分氮元素，在SACs的多种载体中脱颖而出。最近的研究表明，中心金属原子的局部配位环境的调节可显著改变活性位点的几何排列和电子结构，从而影响碳载SACs的电化学反应动力学（电催化活性）和热力学反应途径（电催化选择性）。因此，本篇综述从碳载SACs的配位环境调控的角度出发，全面系统地概述了其在关键电催化领域最新进展，并提供了对碳载SACs结构-电催化性能关系的深刻理解，为实现高效、稳定的碳载SACs的设计提供启发性的思考。研究成果以“Review of Carbon Support Coordination Environments for Single Metal Atom Electrocatalysts (SACS)”为题发表于《Advanced Materials》，通讯作者为丁佳教授、David Mitlin教授、胡文彬教授。
综述要点：
1. 文章首先概述了单原子催化剂中的原子配位构型，以及解析活性位点的先进表征和理论模拟技术。
2. 文章系统地介绍了应用单原子催化剂的主要的电催化体系，及指示碳载SACs催化性能优劣的关键指标。
3. 文章重点综述了金属原子-碳载体的配位环境的调控，从氮配位数、面内（第一/第二/更高壳层）及面外的非金属杂原子取代等分类，讨论了实现目标配位环境的碳载SACs的合成路线、配位结构的调控方法、由此引发的电催化行为、构效关系等内容。
4. 文章对同质/异质、桥接/非桥接的双金属原子催化剂的配位构型也进行了详细的讨论。
5. 文章最后概述了碳载SACs的可控合成方法、可原位监测碳载SACs合成过程及电化学行为的表征和分析技术，并指出了碳载SACs亟待解决的关键问题及有待深入探索的研究方向。
文章信息及链接：Song, W., Xiao, C., Ding, J., Huang, Z., Yang, X., Zhang, T., Mitlin, D., Hu, W., Review of Carbon Support Coordination Environments for Single Metal Atom Electrocatalysts (SACS). Adv. Mater. 2023, 2301477. https://doi.org/10.1002/adma.202301477
