研究背景：
随着高比能锂电池向高能量密度和高倍率的持续发展，电极–电解液界面的锂离子传输动力学逐渐成为制约电池性能提升的关键因素。传统研究主要通过调控电解液溶剂化结构、电解液组成以及正极电解质界面膜（CEI）化学来改善Li+去溶剂化和界面传输过程，而对真实电极表面中粘结剂所发挥的界面化学作用关注较少。实际上，正极表面不仅包含活性材料，还存在导电剂和粘结剂等组分，其化学性质可能直接参与界面Li+传输过程。针对这一问题，本研究揭示了界面粘结剂化学在调控Li+去溶剂化动力学和界面溶剂化结构中的关键作用。通过引入具有不同极性官能团的粘结剂，系统阐明了粘结剂与锂离子的相互作用、去溶剂化动力学、界面膜演化与高镍正极结构稳定性之间的内在联系，并进一步实现了兼具超过500 Wh kg−1能量密度和3C高倍率放电能力的Ah级锂金属软包电池。
研究要点：
1. 揭示界面粘结剂化学调控Li+去溶剂化的新机制
研究发现，正极粘结剂不仅承担电极结构维持作用，其表面官能团还能够直接参与界面Li+传输过程。通过比较含–F、–OH、–COOH和–C≡N官能团的不同聚合物粘结剂，研究表明，具有较强极性的官能团能够增强与Li+的相互作用，削弱Li+与溶剂分子的配位，从而促进Li⁺快速去溶剂化和界面传输。
2. 建立粘结剂官能团极性与界面传输动力学的构效关系
理论计算表明，随着粘结剂官能团极性增强，Li+去溶剂化能显著降低。其中，PAN可将无粘结剂体系中的去溶剂化能由3.99 eV降低至2.62 eV。结合原位电化学阻抗谱和弛豫时间分布（DRT）分析，进一步证实强极性粘结剂能够降低界面电荷转移阻力，加快Li+去溶剂化和界面传输动力学。
3. 原位揭示粘结剂对界面溶剂化结构和CEI演化的调控作用
原位ATR-FTIR结果表明，与传统PVDF粘结剂相比，PAN能够显著加快放电过程中的Li+去溶剂化，并减少溶剂分子在正极界面的滞留。快速去溶剂化进一步减少了界面溶剂分解和有机物积累，促进更加稳定的CEI形成，揭示了粘结剂化学从离子传输动力学到界面膜演化的内在关联。
4. 提升超高镍正极的界面与结构稳定性
多尺度表征结果表明，PAN粘结剂能够有效抑制Ni92正极表面的岩盐相形成、不可逆相变和结构退化，从而保持更加稳定的层状结构。得益于改善的界面传输和结构稳定性，PAN-Ni92||Li电池在1C循环500次后仍保持75.4%的初始容量，显著优于PVDF体系的46.2%，并表现出更低的极化和更优异的倍率性能。
5. 实现500 Wh kg−1级高倍率Ah级锂金属软包电池
基于上述界面调控策略，4.9 Ah和10.3 Ah Ni92-PAN||Li软包电池分别实现505.1和506.2 Wh kg−1的能量密度，并稳定循环140次和80次。进一步的倍率测试表明，5.8 Ah软包电池在3C放电条件下仍可实现405.7 Wh kg−1的能量密度，展现出高比能锂金属电池优异的高倍率输出能力。
文章信息：
H. Huang, J. Liao, X. Wang, et al. Unlocking Interfacial Binder Chemistry for Efficient Li+ Desolvation in 3C-Rate Lithium Metal Pouch Cells. Angewandte Chemie International Edition, 2026, e5798341.
DOI: 10.1002/anie.5798341
