【研究背景】
电催化反应总是对催化剂提出多种要求，包括但不限于高选择性、高活性和长期稳定性。对于碱性介质中的氢氧化反应（HOR），商业Pt/C催化剂仍面临动力学缓慢、CO中毒和位点降解等挑战。如何将对催化剂的需求整合到同一种催化剂，以满足反应的多种需求至关重要。多元铂基金属间化合物在原子尺度不仅具备配位环境多样性，还具有长程有序性，是一种有潜力的多功能性催化剂。然而，多元金属间化合物中金属元素设计在很大程度上依赖于经验试错法，阻碍了催化剂的高效设计。文章提出了一种理性的解耦-重组设计策略，用于定制高性能多元金属间化合物催化剂，解决了碱性HOR面临的多重挑战。定制的PtRuFeGaMo-I催化剂具有最佳的综合性能，在阴离子交换膜燃料电池（AEMFC）中实现了0.84 A mgtotal PGM−1的高质量活性和1.65 W cm−2的峰值功率密度，并稳定运行110 h。
【研究要点】
1. 提出基于功能性基序的解耦-重组设计策略构建多元金属间化合物：利用金属间化合物中每个元素和超晶格有序结构的明确原子坐标，将金属化合物催化剂解耦为离散Pt-M功能基序的独立筛选。然后，将最佳选择的Pt-M基序重新组装到L10-PtFe框架中，设计了多功能PtRuFeGaMo-I催化剂。
2. 利用分割的反应区室构建超细金属间化合物纳米晶体：碳载体的空间分区限制了金属原子的迁移，这抑制了奥斯特瓦尔德成熟并产生了超细纳米粒子（约2.5 nm）。此外，在纳米腔中，有足够的能量可以驱动纳米晶体从固溶体（或分离相）相变为有序的金属间相。
3. 通过功能基序解释了PtRuFeGaMo-I催化剂的构-效关系：理性定制的Pt-Ru/Ga/Mo基序，可以增强动力学、赋予CO耐受性和稳定结构。理论计算和原位光谱等实验验证了PtRuFeGaMo-I催化剂具备这些功能。此外，得到了一系列具有不同基序组成的PtM催化剂，进一步证明了PtRuFeGaMo-I催化剂功能基序与性能表现之间的关系。
4. 优异的氢氧化反应（HOR）性能表现：定制化的PtRuFeGaMo-I催化剂在活性和耐用性（纯H2和H2/CO）方面表现出杰出的综合性能。基于PtRuFeGaMo-I催化剂组装的AEMFC具有0.84 A mgtotal PGM−1的高质量活性，1.65 W cm−2的高峰值功率密度，和超过稳定运行110 h的长期耐用。PtRuFeGaMo-I表现出的性能优于商业Pt/C和大多数报道的贵金属基催化剂。
文章题目：Functional Motif Directed Decoupling-Recoupling Strategy for Constructing Multi-Site Pt-Based Catalyst Toward Efficient Hydrogen Oxidation in Fuel Cells
原文链接：https://doi.org/10.1002/aenm.71431
